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Mar 11, 2024

Évaluation de la reproductibilité et plus

Scientific Reports volume 13, Numéro d'article : 2288 (2023) Citer cet article 2409 Accès 4 Citations 2 Détails des métriques Altmetric À base de lanthanide, à décalage spectral et luminescent multicolore

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 2288 (2023) Citer cet article

2409 Accès

4 citations

2 Altmétrique

Détails des métriques

Les nanoparticules luminescentes à conversion ascendante (UCNP) à base de lanthanide, à changement spectral et multicolores, ont reçu beaucoup d'attention au cours des dernières décennies en raison de leur applicabilité en tant que rapporteur pour l'imagerie biologique, la microscopie à super-résolution et la détection ainsi que les codes-barres et les étiquettes anti-contrefaçon. . Une condition préalable à la large application des UCNP dans des domaines tels que la détection et le codage sont des protocoles de synthèse simples, robustes et facilement évolutifs qui produisent de grandes quantités d'UCNP d'une taille de 20 nm ou plus avec des propriétés physicochimiques contrôlées et réglables avec précision à partir de réactifs à faible coût. avec une grande reproductibilité. Dans ce contexte, nous avons étudié la reproductibilité, la robustesse et l'évolutivité de la synthèse des β-NaYF4:Yb, Er UCNP via décomposition thermique. Les paramètres de réaction comprenaient le solvant, les compositions chimiques des précurseurs, le rapport et la concentration. Les UCNP résultantes ont ensuite été examinées en fonction de leurs propriétés physicochimiques pertinentes pour l'application, telles que la taille, la distribution de taille, la morphologie, la phase cristalline, la composition chimique et la photoluminescence. Sur la base de ces études de criblage, nous proposons une approche de synthèse en petit volume et à haute concentration qui peut fournir des UCNP de tailles différentes mais contrôlées, une excellente pureté de phase et une morphologie réglable dans des lots allant jusqu'à au moins 5 g, bien adaptés à la fabrication de capteurs, de codes-barres imprimables ou d'étiquettes d'authentification et de recyclage.

Les nanoparticules à conversion ascendante à déplacement spectral (UCNP), qui peuvent convertir la lumière proche infrarouge (NIR) en photons de luminescence d'énergie plus élevée via un processus optique non linéaire, présentent une multitude de bandes d'émission caractéristiques dans l'ultraviolet (UV), le visible (vis), et NIR et longues durées de vie de luminescence, idéales pour les mesures optiques à faible bruit de fond et une profondeur de pénétration élevée dans les systèmes biologiques1,2,3. De plus, l'accordabilité remarquable de la luminescence de conversion ascendante (UCL) grâce aux variations du réseau hôte, de la phase cristalline, du ou des types et des concentrations d'ions dopants de terres rares (RE3+), de la taille des particules et de la morphologie ainsi que des conditions d'excitation, c'est-à-dire , la longueur d'onde d'excitation et la densité de puissance peuvent être exploitées pour les empreintes spectroscopiques dans le domaine de la couleur et de la durée de vie4,5. Cela a entre-temps déclenché leur utilisation comme rapporteurs optiques pour les applications d'imagerie et de détection6,7,8 et comme étiquettes pour les applications de lutte contre la contrefaçon, de sécurité, de recyclage et de contrôle de la qualité des aliments9,10. Les matrices hôtes cristallines les plus fréquemment utilisées pour les UCNP émissives UCL sont des fluorures tels que NaYF4 en raison de leur haute transparence, de leurs très faibles énergies de phonons et de leur haute stabilité chimique11. Le dopage est le plus souvent effectué avec les paires sensibilisateur/activateur Yb3+/Er3+ et Yb3+/Tm3+, fournissant des matériaux UC émissifs verts, rouges et bleus efficaces. Bien qu'entre-temps de nombreux concepts synthétiques pour des UCNP à noyau/multi-coquille sophistiqués de différentes tailles avec des propriétés de luminescence optimisées telles qu'un rendement quantique UCL élevé aient été rapportés12, pour de nombreuses applications de détection, de codes-barres et de marquage, des architectures de particules simples à noyau uniquement avec des tailles de 25 nm ou plus sont tout à fait suffisants. Ces UCNP sont plus facilement accessibles synthétiquement et la disponibilité commerciale de ces UCNP à un prix raisonnable pourrait élargir l’utilisation de la technologie de conversion ascendante. Cela nécessite des méthodes de synthèse simples et évolutives pour les UCNP utilisant des précurseurs relativement inoffensifs et relativement peu coûteux qui permettent le réglage contrôlé des propriétés physicochimiques des UCNP telles que la taille, la forme et la couleur de luminescence.

Pour la synthèse d'UCNP de différentes tailles, morphologies et architectures de particules, différentes méthodes ont été développées telles que la co-précipitation13,14,15, l'hydro(solvo)thermique16,17,18,19,20,21, la décomposition thermique, et méthodes assistées par micro-ondes22,23,24. Jusqu’à présent, la méthode la plus simple pour la préparation d’UCNP monodispersés de taille et de morphologie contrôlées est la décomposition thermique. Ainsi, les précurseurs des terres rares (RE) sont chauffés dans un mélange de solvants à point d'ébullition élevé en présence de précurseurs du matériau hôte. La croissance des particules est généralement contrôlée par un ligand de coiffage qui stabilise les nanoparticules en croissance en solution. À cette fin, l’acide oléique est généralement utilisé en association avec l’oléylamine ou la trioctylphosphine25,26. Dans les premiers rapports sur la synthèse de l'UCNP, principalement des trifluoroacétates tels que CF3COONa et RE (CF3COO) 3 (RE = Y, Yb, Tm, Ho et Er) étaient utilisés comme précurseurs de RE27,28,29,30. Grâce à un contrôle minutieux de paramètres tels que le temps de réaction et le rapport entre le sodium et les trifluoroacétates RE, la morphologie de l'UCNP pourrait être adaptée, passant des nanosphères aux nanoplaques hexagonales et des nanotiges aux nanoprismes . Comme la pyrolyse des trifluoroacétates de RE peut produire des espèces de carbone fluorées et oxyfluorées hautement toxiques, des précurseurs ultérieurs tels que les acétates de RE, préparés à partir d'oxydes de RE et convertis en oléates de RE, en combinaison avec NaF31 ou NH4F/NaOH32 ont été utilisés pour la synthèse d'UCNP de différentes concentrations. taille et morphologie en ajustant le rapport oléate (OA) sur octadécène (ODE) et NH4F ou NaF. Par exemple, en 2008, Li et al. ont rapporté la synthèse d'une série de β -NaYF4: Yb, Er et β-NaYF4: Yb, Er UCNP monodispersés à partir de RECl3, NH4F et NaOH33. Na et coll. pourrait réaliser le contrôle de la morphologie des UCNP β-NaYF4: Yb, Er / Tm en utilisant un tensioactif, un additif et un dopage RE . Dans cette approche, les oléates RE ont été générés à partir de RECl3 et isolés avant leur utilisation pour la synthèse de l'UCNP. Cela garantit l’absence d’impuretés chlorées et offre une meilleure solubilité du précurseur. L’approche actuellement la plus courante consiste cependant à préparer in situ des oléates de RE à partir de chlorures de RE et à leur décomposition ultérieure en présence de NH4F et de NaOH35,36.